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Projet ChITA

par Grégoire DANGER - publié le , mis à jour le

Dr I. Couturier-Tamburelli, Dr N. Piétri, A. Toumi (doctorant)
Collaborations : Dr. Claudine Crépin, (LPPM, Orsay), Dr Murthy Gudipati (JPL, Pasadena), Dr Jean-Claude Guillemin (ENSC Rennes), Pr Robert Kolos (IPC, Varsovie)

Le projet ChITA, avec le projet ChARTS, concerne l’étude des atmosphères planétaires et plus précisément l’atmosphère de Titan satellite géant de Saturne. L’atmosphère de ce satellite est particulièrement intéressante car elle est la seule du système solaire à présenter des similitudes avec l’atmosphère primitive terrestre de part sa composition et sa densité. Composée majoritairement d’azote et de méthane (CH4), elle conduit à la formation d’hydrocarbure et de nitrile sous irradiation. Ces molécules ainsi formées peuvent alors réagir entre elles et conduire à la formation de molécules complexes (cyanopolyynes HCnN, Tholins) conférant la couleur orangée caractéristique de ce satellite. Ces molécules une fois formées peuvent soit s’accumuler au sein des aérosols de Titan, soit se condenser à la surface et réagir avec d’autres molécules. Nous avons orienté nos recherches autour de deux thématiques. La première concerne la réactivité de la phase gazeuse de cette atmosphère que nous simulons à l’aide des matrices cryogéniques. La deuxième consiste à étudier la photoréactivité de la surface de Titan afin de comprendre la réactivité qui peut y prendre place.

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Le projet CHiTA s’intéresse parmi les molécules détectées sur Titan, aux nitriles, cyanopolyynes et molécules de forme acétylénique afin de comprendre leurs mécanismes de formation et de décomposition au sein de l’atmosphère de Titan et ses aérosols.

○ Cyanopolyynes

Parmi les cyanopolyynes détectés, nous étudions la photochimie du cyanoacétylène (HC3N) et du dicyanoacétylène (C4N2), ces molécules étant, avec l’acétylène, au cœur de la réactivité qui règne dans ce milieu. Ainsi des expériences d’irradiation de HC3N et de C4N2 piégés en matrice cryogénique, isolés ou associés à l’acétylène ont permis la formation et la caractérisation de cyanopolyynes à chaînes carbonées plus longues tel que HC5N (cyanobutadiyne). Outre le fait que des expériences en laboratoire aient fortement suggérées sa présence dans l’atmosphère de Titan, sa détection au sein d’un grand nombre d’environnement interstellaire rend l’étude de sa formation et de sa photochimie intéressante. Nous avons ainsi montré que sous l’effet d’une irradiation provenant de la lumière UV des étoiles, il peut s’isomériser et conduire à la formation de molécules telles HC4NC, C5NH, C4HCN ainsi qu’à l’anion C5N-. La connaissance de leurs signatures spectrales présente un grand intérêt en astrochimie, particulièrement C5N, surtout depuis la récente découverte de son homologue isoélectronique C6H et de l’anion C3N au sein de IRC+10 216.
Afin de confirmer l’identification de ces ions et des isomères, nous avons commencé une collaboration (C. Crépin, Paris et R. Kolos, Varsovie) concernant l’étude des transitions électroniques (absorption et luminescence) des espèces issues de la photodécomposition des cyanopolyynes isolés en matrice cryogénique. Nous avons déjà mis en évidence une importante phosphorescence du HC5N. L’analyse de son spectre d’excitation révèle des bandes vibroniques. Dans cette optique nous avons également montré une importante phosphorescence du C4N2.

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La formation de cyanopolyynes à chaînes carbonées plus longues peut également être envisagée à partir de la recombinaison de ces différents radicaux. En effet, afin de généraliser les processus de formation des cyanopolyynes tel HC7N, nous avons procédé à l’irradiation de complexes cyanopolyynes : polyynes tel que HC5N/C2H2 ou HC3N/C4H2. Les expériences sont suivies par spectroscopie IR et spectrométrie de masse.

○Nitriles

La mission Cassini-Huygens a permis de prouver la présence de l’acrylonitrile (C3H3N) dans la haute atmosphère de Titan. Nous réalisons actuellement des expériences de photochimie de l’acrylonitrile solide ou piégée en matrice cryogénique afin de mieux comprendre la réactivité pouvant avoir lieu sur les aérosols de l’atmosphère.

Publications

Pu1. C5N- anion and new carbonic isomers of cyanodiacetylene : a matrix isolation IR study. A. Coupeaud, M. Turowski, M. Gronowski, N. Piétri, I. Couturier-Tamburelli, R. Kolos, J.-P. Aycard J. Chem. Phys 1208, 154303 (2008)

Pu2. Experimental and theoretical investigation of HC5N adsorption on amorphous ice surface : simulation of the intersellar chemistry. A. Coupeaud, N. Piétri, A. allouche, J.-P. Aycard, I. Couturier-Tamburelli J. Phys. Chem. A 112, 8024 (2008)

Pu3. La photochimie des cyanopolyynes : étape clé de la chimie interstellaire ?
I. Couturier-Tamburelli, A. Coupeaud,, Z. Guennoun, N. Piétri, J.-P. Aycard L’actualité chimique 315 17 (2008)

Pu4. Cyanoacetylenic complexes as pre-reactional species leading to the HC7N synthesis. Part I : experimental and theoretical identification of the HC3N:C4H2 complexes. N. Piétri, A. Coupeaud, J.-P. Aycard, I. Couturier-Tamburelli. Chem. Phys 358, 7 (2009)

Pu5. Cyanoacetylenic complexes as pre-reactional species leading to the HC7N synthesis. Part II : experimental and theoretical identification of the HC5N:C2H2 complexes. I. Couturier-Tamburelli, B. sessouma, A. Coupeaud, J.-P. Aycard, N. Piétri Chem. Phys 358, 13 (2009)

Pu6. Electronic absorption and phosphorescence of cyanodiacetylene. M. Turowski, C. crepin, M. Gronowski, J. C. Guillemin, A. Coupeaud, I. Couturier-Tamburelli, N. Pietri, R. Kolos, J. Chem. Phys. 133 074310 (2010)

Pu7. Spectroscopic and Photochemical Properties of Monomers of Titan’s Atmosphere – Cyanodiacetylene (C4N2). I. Couturier, N. Piétri, R. Kolos and M. S. Gudipati Advances in Geosciences, Planetary Science, 25, 219, (2010).

Pu8. Low temperature Raman spectra of cyanobutadiyne HC5N. M. Turowski, C. Crépin, S. Douin, M. Gronowski, I. Couturier-Tamburelli, N. Piétri, and R. Kołos, Vibrational Spectroscopy 62, 268, (2012).

Pu9. Low temperature phosphorescence of dicyanoacetylene in rare gas solids
M. Turowski, C. Crépin, I. Couturier-Tamburelli, N. Piétri, and R. Kołos Low Temp. Phys. 38, 723 (2012)

Pu10.Cyanoacetylene (HC3N) and ammonia (NH3) complexes : A DFT theoretical and experimental study. N. Piétri, B. Sessouma, F. Borget, T. Chiavassa, I. Couturier-Tamburelli, Chem. Phys., 400, 98, (2012)

Pu11. Zwitterion Formation in Titan ice analogs : Reaction Between HC3N and NH3. I. Couturier-Tamburelli, B. Sessouma, T. Chiavassa, N.Piétri, soumis au J. Phys. Chem. A.